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我系王湘麟课题组在功能化C60用于锂电领域研究中取得新进展

发布日期:2017-09-12 14:45:00

近日,我系王湘麟教授及合作者在国际一流学术期刊《NANO ENERGY》 (IF=12.343)上发表题为《Functionalized Fullerenes for Highly Efficient Lithium Ion Storage: Structure-Property-Performance Correlation with Energy Implications》的学术论文,报道了该课题组在碳基锂电材料研究中的最新成果。

锂离子电池是一种关键的储能和功能装备,广泛用于便携式电子设备和电动汽车。电动车不断增长的需求促进了高可逆容量、优异倍率性能和循环稳定性的电池研发。由于价格低、质量轻、能量密度高,并且可以在低电化学势能条件下可逆的吸收和释放锂离子,碳基电极材料备受瞩目。尽管目前被广泛研究的碳材料性能得到了优化,但是由于缺乏分子层面的结构控制,理解碳材料的“结构-性能关系仍然是一个挑战。

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(1-4) C60及羧基、酯基、哌嗪修饰的C60 的分子结构示意图; (a) 0.1C条件下,材料的充放电循环性能及库伦效率。

王湘麟教授团队系统地研究C60及其衍生物的结构及锂电性能。在分子水平揭示了影响锂电性能的结构因素。该团队分别使用羧基基团、酯基基团和哌嗪基团修饰C60研究了他们的结构和性能,并与原始C60对比不同于以往的层状碳材料和基本结构被破坏的C60该小组制备的C60及衍生物是一种结构清晰的0维球形结构(1-4)。其中,羧基修饰的C60的首次充放电容量高达1373 mAh g-1773 mAh g-1100次循环时充电容量高达861 mAh g-1,是原始C60 (170 mAh g-1) 5倍,超出商业石墨(372mAh g-1)理论容量的2倍,甚至比石墨烯理论容量更高(744 mAh g-1)5 C条件下快速充放电时 (12 min 充满),羧基化C60的容量仍然高达370 mAh g-1并且在不同倍率循环后重新在0.1C条件下充电时,比容量能够完全恢复到773 mAh g-1表明电池具有优异的循环稳定性0.1C条件下,羧基修饰的C60初始库伦效率为56.3%,循环三次后增加到92.7%,7次循环后超过99%。


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功能化修饰与C60及其衍生物在锂电池容量之间的关联。

结合前期的工作(Adv. Mater. 28 (2016), 10250-10256),该研究团队揭示了功能化C60性能调控机制:酯基和羧基作为电子供体,显著增加了C60的电子密度,促进更多的锂离子进入C60笼。官能团修饰引起了结晶结构变差,从而增加了晶格的空隙,有利于锂离子传输,增加了材料的比表面积。另一方面,羧酸基团总体带有负电荷,相对于中性酯基官能团修饰的C60和原始的C60,能够通过静电吸引促进更多的正电荷锂离子插入,因而增加了容量;相反带正电荷的哌嗪修饰的C60,与锂离子之间的静电斥力减少了锂离子插入,其容量小于原始的C60

本文从基础原理的角度论证了,通过可控合成特定官能团修饰的C60和层级结构,可以建立结构-性能关联,优化锂电池性能。这一工作为可控合成优化官能团修饰的C60衍生物或其他有机化合物,获得新型高效的碳基储能材料,提供新的视野和方向。

王湘麟教授为该论文通讯作者,该工作得到了南方科技大学启动经费的支持。

 

文章链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285517305098